近日，李暉教授課題組由專職博士后唐培瀟（2017年7月入職）帶領(lǐng)的超分子化合物研究小組在主客體分子識別研究方面取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果“Rapid and efficient removal of estrogenic pollutants from water by using beta- and gamma-cyclodextrin polymers”發(fā)表于國際知名期刊《Chemical Engineering Journal》（Elsevier旗下的工程技術(shù)領(lǐng)域權(quán)威期刊，2016年影響因子6.216）。該論文第一作者為唐培瀟，李暉教授為該論文的通訊作者。
近年來，藥品和個人護(hù)理品（Pharmaceutical and Personal Care Products，PPCPs）作為一類大量使用和具有潛在生態(tài)毒性的新型環(huán)境污染物，受到科學(xué)界和社會的廣泛關(guān)注。水體中PPCPs具有特定的生物活性，還具有強(qiáng)持久性、生物富集和遺傳效應(yīng)等特點(diǎn)。不同于傳統(tǒng)污染物，PPCPs即使處于持續(xù)較低水平（如μg/L甚至ng/L）也會導(dǎo)致顯著的生態(tài)毒性。同時，PPCPs污染問題也呈現(xiàn)全球化的趨勢。因此，水體中PPCPs的高效去除顯得尤為重要。
吸附法因具有材料易得、操作簡單、可重復(fù)利用等優(yōu)點(diǎn)，在去除PPCPs方面具有很大的潛力?，F(xiàn)有吸附材料在一定程度上已經(jīng)取得對部分PPCPs污染物的良好治理效果，但仍未成為PPCPs污染物治理的主導(dǎo)技術(shù)，尚未突破實(shí)現(xiàn)PPCPs綠色排放的技術(shù)瓶頸。存在的主要問題包括：效率低、時間長、水環(huán)境中含多種PPCPs污染物時處理難度大等。因此，開發(fā)效率高、速率快、可處理多種PPCPs污染物、再生及重復(fù)使用效果好的新型吸附材料，是解決當(dāng)前面臨的PPCPs污染物治理問題的迫切需要。
圖1. (A)親核芳香取代反應(yīng)制備環(huán)糊精聚合物方法；(B)β-環(huán)糊精聚合物及(C)γ-環(huán)糊精聚合物結(jié)構(gòu)示意圖。
專職博士后唐培瀟帶領(lǐng)的超分子化合物研究小組針對這一問題，選用具有客體分子識別作用的β-環(huán)糊精及空腔尺寸更大的γ-環(huán)糊精為基質(zhì)制備新型聚合物，充分利用環(huán)糊精的客體分子識別能力，力圖實(shí)現(xiàn)PPCPs污染物的高效脫除。研究中，通過交聯(lián)接枝反應(yīng)，制備得到具有高比表面積的介孔環(huán)糊精聚合物（比表面積245m2/g，平均孔徑5.5nm）。兩種環(huán)糊精聚合物應(yīng)用于水體中低濃度典型PPCPs污染物雌二醇（E2）、炔雌醇（EE2）、雙酚A（BPA）的吸附脫除，在常溫下均表現(xiàn)出快速高效的吸附脫除效率（10分鐘內(nèi)吸附脫除率達(dá)99%）和高的再生循環(huán)利用率（簡單溶劑洗脫再生，循環(huán)5次后脫除效率仍可達(dá)99%）。此外，由于空腔尺寸差異，β-環(huán)糊精和γ-環(huán)糊精體現(xiàn)出不同的客體分子識別能力，并影響聚合物的吸附脫除性能。γ-環(huán)糊精聚合物對E2、EE2和BPA的飽和吸附量分別可達(dá)198.46 mg/g、216.87 mg/g和122.76 mg/g，明顯高于β-環(huán)糊精聚合物。為了進(jìn)一步驗(yàn)證β-環(huán)糊精聚合物和γ-環(huán)糊精聚合物的脫除性能，雌酮、雌三醇、己烯雌酚、辛基酚和壬基酚也被選為污染物模型。結(jié)果表明，污染物初始濃度低于0.04mM時，常溫下10分鐘內(nèi)吸附脫除率均高于95%。
圖2. β-環(huán)糊精與γ-環(huán)糊精對客體分子E2，EE2，及BPA的不同識別機(jī)制。
該課題組以客體分子識別能力不同的兩種環(huán)糊精為基質(zhì)，制備得到介孔聚合物具有優(yōu)秀的吸附脫除性能，在PPCPs污染物治理領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景，同時，也為以其他具有客體分子識別能力的大分子為基質(zhì)，設(shè)計制備新型聚合物提供借鑒。
beat365李暉教授課題組長期以來致力于超分子化合物領(lǐng)域的研究，在大環(huán)化合物分子識別機(jī)制、新型超分子聚合物吸附材料、超分子載藥體系方面取得了系列研究成果，相關(guān)成果先后發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》《Food Chemistry》《Carbohydrate Polymers》和《Materials Science & Engineering C》等國際知名專業(yè)期刊上。
原文鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894718304856
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0308814618306137
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0308814617318848
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S014486171631092X
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0144861718304417
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0928493115302903
唐培瀟 撰稿
李天友 審核
高敏 編輯
學(xué)院黨政辦
2018年5月23日
